Mr. Samuel Muller Fz. was in 1873 benoemd tot gemeentearchivaris. De gemeenteraad, die door het raadslid prof. mr. J.A. Fruin van het belang van de archieven was doordrongen, had een archiefverordening op laten stellen. Het gemeentearchief werd een tak van dienst en kwam zo los van de gemeentesecretarie. Muller begon zijn werkzaamheden met een voorlopige inventaris van het gehele archief, waartoe ook de meer driedimensionale oudheden van het museum werden gerekend. Zijn zoekactie in de gemeentelijke burelen naar rondzwervende archiefstukken leverde een rijke oogst op. Om toch op korte termijn resultaten te kunnen laten zien, begon hij met het inventariseren van het beeldmateriaal en de museumcollectie. De stedelijke boekencollectie breidde hij in deze tijd uit tot een vrijwel volledige ‘Utrecht-bibliotheek' en een beperktere algemene bibliotheek ten dienste van de archivaris en het gemeentebestuur. Tussen 1878 en 1881 verschenen de eerste catalogi van de topografische atlas van de gemeente, de bibliotheek, de topografische atlas van de provincie, de historische atlas en het museum van oudheden. Van de vijf keurig gedrukte banden zijn weinig "schone" exemplaren bewaard gebleven, want Muller's indeling had een belangrijk nadeel: toevoegingen leidden tot een omnummering die in de gedrukte tekst moest worden aangebracht.
Inmiddels was Muller in 1879 ook aangesteld als rijksarchivaris in Utrecht. Het rijksarchief was gehuisvest in het voormalige kabinet van landbouwwerktuigen, Drift 27. Na een verbouwing in de jaren 1880-1883 mocht ook het gemeentearchief hier intrekken. In het stadhuis bleef, naast de bibliotheek ten dienste van het gemeentebestuur, nu op de zolder alleen het museum nog achter. Ook dit viel onder het beheer van Muller en hij heeft zich naast de catalogisering ook beziggehouden met de verhuizing van de collectie naar een ruimere locatie, het buiten Hoogeland. Hier bleef het museum exact dertig jaar, waarna na een verbouwing het Stadsambachtskinderhuis aan de Agnietenstraat werd betrokken, het huidige Centraal Museum.
Muller's grootste werk is de inventarisatie van de stedelijke archieven, waaraan hij van 1878 tot 1893 heeft gewerkt. In 1891 werd de Vereniging van Archivarissen in Nederland opgericht, waarin Muller een vooraanstaande positie innam. Zijn autoriteit werd voorgoed gevestigd met de publicatie van de "Handleiding voor het ordenen en beschrijven van archieven", een handboek dat hem ook internationaal roem bezorgde. Hoe serieus Muller zijn taken opvatte, blijkt wel uit het feit dat hij als gemeentearchivaris zichzelf als rijksarchivaris brieven stuurde en andersom.